本文利用飞秒激光泵浦探测技术，通过改变光学参数，如中心波长、功率，分别对未故意掺杂高纯n型砷化镓的差分反射谱进行研究，进而分析室温下砷化镓光生载流子动力学过程。

实验所用的未故意掺杂高纯n型GaAs属于高阻单晶基片，其位错密度≤5000cm²，迁移率在5380～5780cm²·（V·s）-1之间，电阻率R在1.42×108～1.52×108Ω·cm之间，GaAs的能带结构见图１。其导带分别有一个直接带隙Г能谷，两个卫星能谷：X能谷和L能谷。常温下，三个能谷与价带顶的能量差分别为1.42eV、1.71eV和1.9eV。当超短脉冲光能量大于禁带宽度时，GaAs半导体内的电子吸收一定能量的光子后，按照半导体材料能带理论，价带顶的部分电子被激发到导带形成自由载流子，随后这些载流子会通过谷间散射，谷内散射，载流子－载流子散射和载流子扩散等过程来传递能量。图1中，箭头1表示光激发过程，箭头2、3表示Г谷的电子通过发射纵波光学声子的谷内散射，箭头4表示空穴通过发射纵波光学声子的谷内散射，箭头5、6表示从Г谷到L（X）谷的谷间散射。

图1 GaAs能带结构

如图2所示，搭建的飞秒泵浦－探测系统对GaAs抛光面的反射率进行实验，其中抛光面是（100）面。由Spectra-Physics公司生产的自锁模掺钛蓝宝石激光器（Ti: sapphire）产生一束脉宽为25fs、重复频率为82MHz的飞秒高斯脉冲。该激光脉冲通过半波片和偏振分束器（Polarization Beam Splitter，PBS）分成偏振方向互相垂直的两束光，一束能量强的作为泵浦光，一束能量低的作为探测光。其中泵浦光束通过由计算机远程控制的时间延迟平台和调制频率为1KHz的斩波器（Chopper）后，使其相对于探测光束延迟了时间Δｔ，通过一个焦距为250mm的透镜（L1）聚焦在GaAs基片的表面上。其中时间延迟平台的精确度为0.02mm（134fs），样品表面上的泵浦光束有效直径约为175.2μｍ（半高全宽）。探测光束由渐变中性密度衰减片（Gradient filter）调整了光强后，通过焦距为40mm的透镜（L2）聚焦到样品的相同区域，且直径略小于泵浦光光斑。探测光束的入射角非常小，近乎为零。从样品表面反射的探测光依次经由反射镜（M1）和透镜（L3）聚焦在硅探测器处。探测光反射率的变化被探测器检测并记录下来。同时，斩波器和探测器一同接入锁相放大器（lock-in），将反射光信号转换为电压信号，这样能够直观地获得未故意掺杂高纯ｎ型GaAs内光生载流子超快弛豫过程。实验测量的差分反射率（ΔR／R）表示由泵浦光束引起的探测光反射率的相对变化，即（R′－R）／R 。其中R′和R分别是有泵浦光和无泵浦光时对应的探测光的反射率。由于温度对载流子寿命有较大影响，故整个实验过程都在恒温下（20摄氏度左右）进行。

图2超快反射光谱系统

实验得到以下结论：

1、GaAs差分反射率随中心波长的响应

受限于激光器波长限制，当带宽低于30nm时，中心波长仅能从780nm连续调到820nm，泵浦光功率恒在100mW，探测光功率恒为10mW，依然能得到单色光激发和探测时GaAs晶片对应的一系列差分反射谱，如图3（a）所示。从能带结构上来看，光子能量（1.515eV～1.59eV）均大于带隙（Eg=1.42eV），满足从价带的顶部到谷的底部，产生非平衡载流子条件。但是它们均低于从价带顶到其他谷的能隙，因此可以排除光激发电子被散射到其他谷，仅在谷内发生电子－声子散射，如图1箭头2、3。实验发现随着光子能量的增加，差分反射率峰值却减小，但噪声随光子能量增加而明显，如图3（b）所示。这是在不同波长条件下，提供的光子数目不同产生的结果。实验发现波长比较短时，光子能量比较高，光子数目相对比较少，激发到导带的电子相对比较少，吸收系数和反射系数改变都比较小；波长比较长时，光子能量比较低，光子数目相对比较多，激发到导带的电子相对比较多，吸收系数和反射系数改变都比较大。所以随着光子能量的增加，差分反射率峰值却减小。从能带结构上来看，泵浦光用作激发载流子，达到饱和吸收后，载流子与载流子的多种散射引起带填充和带隙重整化效应，光子能量越高，光激发电子越远离带边缘，饱和吸收效应效率较低，多余的能量以热能的形式转移到晶格，从而信噪比降低。同时，复合曲线没有回到基线，是由于电子－空穴复合需要较长时间，载流子很长时间都停留在导带的较高能级。这与金钻明在同类直接带隙材料（CdTe晶体）上得到的规律一致

图3不同中心波长下，差分反射率随时间延迟的变化

2、GaAs差分反射率随泵浦功率的响应

保持探测光平均功率为10mW不变，调整泵浦光功率分别为100mW、120mW、160mW、180mW、200mW、220mW、240mW、260mW，计算出对应的载流子浓度分别为5.7342×1016cm-³、6.8817×1016cm^-3、9.1756×1016cm^-3、1.0322×1017cm^-3、1.1469×1017cm^-3、1.2616×1017cm^-3、1.3763×1017cm^-3、1.4910×1017cm^-3。在该条件下，通过中心波长为800nm的激光激发未故意掺杂高纯ｎ型GaAs而得到在不同泵浦功率中，差分反射率随时间延迟的演化，如图4（a）所示。在延迟时间分别为0ps、0.5ps时都得到泵浦功率和差分反射率的线性关系，即在实验中，任意延迟时间的差分反射率和泵浦功率呈线性相关，并拟合出相应的函数关系式，如图4（b）图例所示。计算出Ns＝3.5901±0.3103×017cm^-3，该值大于实验中注入的载流子浓度，故实验中载流子浓度始终处在线性区间内，未发生非线性效应。进而可以推测当泵浦功率突破Ｎs所对应的功率时，该模型需修正为线性效应和非线性效应共同作用的模型，差分反射率和泵浦功率也失去线性相关性。

图4不同泵浦功率下，差分反射率随时间延迟的变化

　此外，差分反射率随延迟时间的演化分为三个过程。1）光激发过程：由于GaAs是直接带隙半导体，故当光子能量大于带隙时，满带上的电子发生带间直接跃迁，被激发到导带，产生非平衡载流子，很容易达到饱和吸收，如图1箭头1所示，因此探测光反射率瞬间变大，由插图可知，不同光生载流子浓度下，上升沿近似恒定在804±67fs，其时间常数由激光脉冲宽度和样品厚度决定，后期工作会给出详细论证；2）初始散射过程：非平衡载流子经历300fs以内的平台期，此时反射率近乎不变。但由于该过程随着泵浦功率增大而加快，且受限于时间延迟平台的步长精度，因而在图4（a）插图中变得不明显，特别是100mW以上时。从物理机制来看，其主要是在谷内通过载流子－载流子散射，载流子－纵波光学声子散射多种微观过程，较快地离开激发态。导带内的载流子散射时间大概在30fs，由于重空穴的有效质量是轻空穴的10倍，则价带内载流子散射时间约300fs，与本文实验结果一致；3）复合过程：通过对图4（a）下降沿进行分段拟合。未故意掺杂高纯ｎ型GaAs的导电性较差，则先通过直接复合的方式复合，其时间常数为τ1。由于800nm的泵浦光将载流子激发到价带的同一位置，且载流子浓度处在线性区间内，所以直接复合的时间常数恒定在1ps。值得强调的是，受时间延迟平台的测量范围的限制，差分反射率不能记录到重新回到基线的时间段，故不是本文研究的重点。因而光生载流子并没有复合完成，远远不止持续τ2＝3～6ps。总的来说，这三个过程并不是相互独立依次发生，而是存在相互叠加的。

3、GaAs差分反射率随探测功率的响应

当800nm（1.55ev）的泵浦光功率稳定在100mW，调整800nm（1.55ev）的探测光功率分别为7mW、11mW、14mW。实验表明探测功率不影响差分反射率信号，仅仅影响反射谱的信噪比。且差分反射谱的形状取决于泵浦光波长、探测光波长、泵浦光浓度和陷阱密度，与图5实验结果一致。另外，相比7mW、11mW，当探测光功率为14mW时，信号波动较大，从实验设置上来解释这一现象，实验中一束能量强的泵浦光和另一束能量低的探测光，它们都来自同一光源，所以它们都能够把电子激发到导带。在实验中为了尽量降低探测光的激发作用，它的功率与泵浦光的功率比较必须可以忽略才行。但是如果太低，也会降低信噪比，影响测量结果。因此折中考虑，在实验中应选取功率适当小的探测光，往往探测光比泵浦光功率低一个数量级比较好，也就是10∶1。

图5不同探测功率下，差分反射率随时间延迟的变化

来自《GaAs光生载流子动力学机制的超快光谱学分析》