二次谐波(SHG)和和频(SFG)光谱测量是用于表征低维材料，生物组织以及中心对称介质之间界面的结构和动力学的强大工具。但是，传统的SHG成像仅显示二次谐波场的平方大小，而不显示其相位。有学者提出一种基于外差检测原理的测量方案(DPA)。如图1所示，将样品中产生的二次谐波与参考信号混合，再用探测器和锁相放大器获取其振幅和相位。

图 1 (a)光学设备和相关组件的示意图。Ti：蓝宝石激光器产生830nm和415nm脉冲在样品(MoS₂薄片)上交叉极化，使用标准光电二极管测量透射光强。(b)工作原理说明。电光调制器(EOM)以1MHz的锯齿波调制两个激光脉冲之间的相对光学相位φ，使光强产生正弦变化。(c)单层MoS₂薄片样品的DPA信号幅度图。(d)同一样品的明场光学图像。

DPA是通过快速振荡的相对光学相位来测量。使用标准光电二极管检测基波(λ= 830 nm)或二次谐波(λ= 415 nm)光束的传输激光功率，用锁相来获取DPA信号的幅度和相位。从图1c，d中单层MoS₂薄片样品的成像结果，可以看出DPA测量优秀的信号对比度。

实验使用Ti：蓝宝石振荡器(Coherent Mira HP)，重复频率76MHz，产生波长为830nm的激光脉冲，脉冲持续时间约为110fs。让830nm的近高斯光束穿过一个半波片和一个格兰泰勒偏振器(GT5,Thorlabs)，再通过焦距为50mm的透镜，聚焦到一个0.1mm厚的β-硼酸钡晶体(BBO,Type 1,Eksma Optics)上，产生波长为415nm的激光脉冲（脉冲能量约40pJ）。输出光束由一个焦距为50mm透镜重新准直，然后由一个二向色分束器(042-0845,在800nm处反射率>99.5％,Eksma Optics)分离。用滤光片(FGS550,Thorlabs)从415nm光束中滤掉830nm残留光。其中415nm的光经过EOM，另一束光经过光学延迟线，该延迟线的线性平移台(462-X-M,Newport Corporation)由压电惯性致动器(ZBT225B,Thorlabs)驱动。用光束组合器(042-4805 Eksma Optics,在390-410nm处反射率>99.5％)将两束光重新组合，定向到倒置光学显微镜(Nikon Ti-U)中。通过显微镜物镜(Nikon,CFI S Plan Fluor ELWD,40X,0.6NA)聚焦到样品上，对准Si光电探测器(PDA 36A,Thorlabs)。当检测到830nm(415nm)激光束时，将长（短）通滤波器FGL550S Thorlabs(FGB 39,Thorlabs)放在检测器的前面，从而分别获得不同波长下的单独图像。来自光电检测器的信号直接接入锁相放大器(HF2LI,Zurich Instruments)，并通过计算机记录和分析输出。为了进行空间映射，使用压电平台(P-545.xR8S PI nano XY压电系统,Physikinstrumente)相对于固定焦点扫描样品。对于与样品旋转有关的实验，使用了电动精密旋转工作台(PRM1Z8,Thorlabs)。用函数发生器(4063,BK Precision)为EOM驱动器(275型,Conoptics)生成锯齿波，并为锁定放大器提供参考信号。为了最大程度地减小相位噪声，将分离的光束路径（从分离器到合成器之间的双光束路径，包括EOM）放置在自制盒中，以最大程度地减少外部干扰的影响。在盒子内部，将EOM放置在由循环冷却器(Coherent)供料的水冷面包板上。 

图 2 DPA与常规SHG之间的灵敏度比较。(a) 入射光为415nm得到的DPA振幅图。(b)相同MoS₂薄片样品的明场光学图像。(c,d)在两种不同的激光功率下，入射光为830nm得到的DPA振幅图。(e,f)使用不同激光功率获得的常规SHG强度图。